氢气作为一种重要的化工原料和工业保护气体，在国民经济和社会发展的各个领域中发挥着重要作用。因此，实现氢能的低成本高效制取契合我国工业发展需求，契合新时代主题。近年来，太阳能光催化分解水技术被认为是实现清洁可持续氢气绿色高效生产的重要途径，素有“水中取火”之称。然而，传统研究更多聚焦于可见光吸收以及光生载流子分离与传递等性能对光催化制氢反应活性的影响，而水吸附特性作为限制光催化制氢反应速率提升的一个重要性能，目前尚未有相关系统的研究报道。
西安交大化工学院杨贵东教授与澳大利亚昆士兰大学化工学院王连洲教授共同聚焦水吸附性能与光催化制氢反应活性之间的内在关联。杨贵东教授课题组选用g-C3N4为研究目标，针对于传统块体g-C3N4光滑表面难以实现水分子有效吸附的问题，提出通过催化剂表面点缺陷位的构筑，从而强化g-C3N4水分子吸附的设想。基于该思路，该课题组首次通过两步纳米铸造法制备了新型三维有序密堆积g-C3N4纳米球阵列，研究表面点缺陷位的催化行为，发现其独特的周期性分层结构可随着纳米球堆叠层数的变化提供不同数量的点缺陷位，从而使水分子吸附和堆叠层数产生了经典的“火山图”关系，最终导致g-C3N4催化剂具有了堆叠层数依赖的光解水制氢活性。研究结果显示，当平均堆叠层数为6时，点缺陷位和水分子吸附达到了最优化的匹配值，使三维有序密堆积g-C3N4纳米球阵列产生了高的可见光产氢活性，比块体g-C3N4催化剂提高了21.2倍。这一工作揭示了光催化反应过程中点缺陷位对提升水吸附进而促进光解水制氢反应活性的基本原理，为通过调控表面水吸附设计高性能光催化剂提供了重要的指导和研究思路。
近日，上述研究成果在全球化学顶级期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）(影响因子12.102)上发表论文《三维有序密堆积g-C3N4纳米球阵列中具有堆叠层数依赖性的水吸附对光催化分解水制氢性能的影响》（Stacking-Layer-Number Dependence of Water Adsorption in 3D Ordered Close-Packed g-C3N4Nanosphere Arrays for Photocatalytic Hydrogen Evolution）的论文。该论文第一作者为化工学院博士生林波，通讯作者为杨贵东教授和王连洲教授，第一作者与第一通讯单位均为西安交通大学化工学院。该论文实现了化工学院在德国应用化学期刊上发表论文的突破。
杨贵东教授课题组长期从事光催化反应过程强化的研究工作，近年来，在《德国应用化学》《ACS催化》《应用催化B辑：环境》《纳米能源》等影响因子大于10的期刊发表SCI论文11篇；被SCI引用1673次，其中SCI他引1518次，引用超过100次的论文4篇，单篇最高SCI他引369次；9篇入选ESI热点/高被引论文，其中4篇为ESI热点论文。
该研究工作得到了国家自然科学基金、陕西省自然科学基金、中央高校基本科研业务费以及香港王宽诚教育基金的资助，以及西安交通大学国际电解质研究中心以及化工学院分析测试中心的仪器支持。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201814360
